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后处理技术
摘要
为应对更严格的排放法规及环保要求,稀燃发动机以其低污染物排放量、高燃油效率的特点,日益引发汽车行业研究人员的关注。但稀燃发动机在提高燃油经济性的同时,不可避免的引起尾气中NOx排放量的增加。研究人员在传统TWC基础上增加SCR,提出被动SCR去除NOx的方案,使发动机周期性地在浓燃和稀燃间切换,浓燃时TWC产生的NH3储存在下游的SCR中,在稀燃时与NOx反应去除NOx。在这种NOx后处理方法中,提高TWC催化剂上的氨产率是非常关键的因素。本文首先通过XPF分析出商用发动机TWC催化剂的主要成分为Pd0.01Ce0.5Zr0.5Ox,之后在此基础上通过铜掺杂的方法对催化剂进行改性,提高催化剂的产氨效率。实验测得不同比例铜掺杂催化剂的产氨转化率,并通过XRD、BET、H2-TPR、TEM、HRTEM及XPS等表征方法对铜掺杂提高催化剂催化活性的机理进行研究。建立了Pd0.01CuxCe(1-x)/2Zr(1-x)/2Oy (x=0, 0.1, 0.2, 0.4)催化剂的反应性与物种组成、活性位点和氧化还原性能的关系。结果表明,Pd0.01Cu0.1Ce0.45Zr0.45Ox的氨转化率最高,反应温度窗口较宽(225-375℃),在此温度区间NO向NH3转化率 > 90%。其中在温度窗口250-350℃内能实现NO到NH3的完全转化。表征结果表明,适量的铜掺杂可以调节表面元素的价态分布,形成更多的酸性位点。此外,催化剂表面高度分散的CuO增强了CuO与Ce0.5Zr0.5O2载体之间的相互作用,从而在多种方面提高了催化活性。
关键词
被动SCR;氨产率;Pd0.01CuxCe(1-x)/2Zr(1-x)/2Oy催化剂;TWC催化剂;铜掺杂;催化剂改性
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